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自20世纪90年代锂离子电板得胜生意化以来，它们已庸俗应用于便携式电子招引、电动汽车和能量储存站，极地面改善了东谈主们的活命并鼓吹了能源及谈论本领领域的发展。频年来，除了锂离子电板外，钠/钾离子电板和锂/钠/钾金属电板等新兴电板本领也得到了发展。这些电板本领在老本或能量密度方面相较于锂离子电板具有上风，为下一代能量储存招引提供了更多取舍。电板的轮回寿命是使用电板时最基本目的之一。电板的长轮回寿命关于提升电板竞争力和促进可再生能源的开发与利工具有垂危酷爱。电板的轮回寿命由其构成（正极、电解液、隔阂和负极）和操作条款决定，其中负极/电解液界面的踏实性是最垂危的因素之一。从热力学角度来看，有机液体电解液的电化学踏实性窗口超出了电板负极的职责电极电位。当负极的电位低于电解液的还原电位时，电解液会不行逆地发生还原反应。不行溶的还原产品不休在负极名义集合，造成被称为固体电解质界面（SEI）的钝化层。SEI同期充任离子导体和电子绝缘体，能源学上辨认了电解液和负极之间的反应。理思情况下，SEI的造成导致负极和电解液之间的能源学踏实性。但是，负极在轮回经由中体积和名义积的变化是不行幸免的。举例，石墨和硅负极在锂化后区别际遇约10%和跳跃300%的膨大，而金属负极的相对体积变化果真是无穷的。跟着负极在轮回经由中的膨大和放松，负极名义的SEI也资格了膨大和放松。机械踏实性指的是SEI对体积变化的耐受智力。当SEI无法相宜负极的体积变化时，它会离散，导致电解液和负极从头战役，从而导致SEI的再生。在SEI反复离散和再生的经由中，活性材料和电解液不休被破钞，同期SEI不休增厚，进一步加多了阳离子传输的电阻，最终导致容量衰减以至非线性衰减。此外，SEI的机械踏实性不及还会影响负极活性材料的结构踏实性或促进枝晶的造成。因此，提升SEI的机械踏实性被以为是增强电板轮回寿命的关键计谋。

SEI的构成（组分的类型和比例）和结构（组分的散播）显赫影响SEI的机械性能，从而决定其承受应力和应变的智力。但是，由于SEI的纳米级厚度（从几纳米到几十纳米不等）和对空气的明锐性，默契和调控SEI的机械性能具有挑战性。直到昔日十年，东谈主们在默契SEI的机械踏实性方面取得了显赫进展。原子力显微镜基础的纳米压痕本领（AFM-NT）被用来猜度添加剂对SEI战役刚度的影响，为SEI机械踏实性的定量猜度提供了新行径。通过AFM-NT获取的纳米级特征也可用于快速评估未知SEI的质料。除了基于AFM的表征本领外，先进的实验表征本领，如纳米压痕（NT）、名义力仪（SFA）、电化学石英晶体微天平与耗散监测（EQCM）和激光声波（LAW）也已在频年来被用来猜度SEI的机械性能。但是，由于表征精度不及和不同的数据护士行径，多样申报提供了不明晰以至相互矛盾的SEI结构和机械性能分析。此外，已建议好多基于原位和非原位修饰的计谋来增强SEI的机械踏实性。原位修饰SEI主要触及优化电解液的构成或轮回温度，产生有益于增强SEI机械强度的身分，或在轮回经由中调遣SEI的结构。非原位修饰SEI不错通过化学或电化学行径在负极名义构建东谈主工SEI。但是，仍然难以幸免SEI在轮回经由中的离散和再生，金属负极等负极的轮回踏实性仍远未达到实践应用的要求。

近日，北京理工大学黄佳琦、张学强、香港汉文大学李泉、宁德期间 Li Xing团队发表综述先容了SEI在二次电板中机械踏实性的猜度进展。领先先容了SEI的机械性能。然后玄虚了现存的猜度SEI机械性能的表征途序，包括基于AFM的行径和其他表征途序。在提升SEI机械踏实性的计谋方面，从原位和非原位改性SEI的角度，收用了一些具有代表性的猜度职责进行先容。临了，对SEI机械踏实性的将来猜度进行了预测，旨在启发将来的基础猜度和长轮回寿命二次电板的开发。

该终端以“Understanding and Regulating the Mechanical Stability of Solid Electrolyte Interphase in Batteries”为题发表在《Advanced Energy Materials》期刊，第一作家是Li Jia-Lin。

（电化学能源整理，未经苦求，不得转载）

一、固态电解质界面（SEI）的机械属性

SEI的机械踏实性响应了其在受到应变和应力时保捏原始阵势和结构的智力，这与其机械属性密切谈论。

应力与应变：应力是描画材料里面力散播的量，而应变是量度材料在受到应力作用时体式和大小相对变化的无量纲量。屈服强度和弹性应变极限区别表示材料发生弹性变形时的应力和应变上限。

弹性模量：弹性模量响应材料在受到外力作用时屈膝弹性变形的智力，不错是杨氏模量、剪切模量和体积模量。杨氏模量（也称为抗拉模量）是猜度中庸俗申报和相比的SEI的一个模量。

塑性变形与断裂：当应力跳跃材料的屈服强度时，材料会资格塑性变形以至断裂，导致应力和应变之间的非线性谈论，材料无法在移之外力后澈底恢规复始体式。

SEI的厚度和模量散播：通过AFM获取的SEI的厚度和模量散播不错胜利响应SEI的均匀性，但由于AFM的分辨率终端，现在难以在高分辨率下测量这些参数。

界面能和粘附功：界面能是负极和SEI战役造成的界面能量，粘附功是负极和SEI之间单元战役面积的粘附力。具有高界面能和高粘附功的SEI有助于踏实界面并相宜负极的长久体积变化。

图3：SEI的机械性能。a)典型的力弧线和b) SEI的应力-应变弧线的表示图。c)与界面能、体积模量和应力谈论的临界枝晶长度。d)具有高界面能和低合金负极名义粘附性的强SEI的表示图。

二、SEI机械属性的实验表征本领

基于原子力显微镜（AFM）的表征本领

AFM-纳米压痕本领（AFM-NT）：通过AFM的力-距离弧线模式测试SEI的模量和弹性应变极限，适用于原位或非原位表征。刮擦测试：通过刮除SEI外层来胜利测量内层的机械属性。膜盘曲测试：用于猜度通过原子层千里积和分子层千里积造成的东谈主工SEI。应变引导的弹性屈曲不踏实性用于机械测量（SIEBIMM）：期骗硬膜在柔性基底上压缩应变下发达出的特征波长来计议SEI的平面应变模量。膜膨大测试：通过适度压力引起的样品膨大和变形，测量模子SEI的弹性模量、残余应力、屈服强度和弹性应变极限。

其他表征本领

纳米压痕本领（NT）：通过监测压头插入样品时的实时压痕深度与载荷谈论来获取东谈主工SEI的机械属性。名义力仪（SFA）：使用云母手脚基底，通过过问条纹图案监测SEI的平均厚度、相对压缩性和弹性模量。电化学石英晶体微天平与耗散监测（EQCM-D）：基于石英晶体悠扬器上千里积质料与频率变化之间的比例谈论，用于原位评估SEI的质料和粘弹性参数。激光声波（LAW）：期骗激光激勉和检测声波来表征材料名义属性，通过测量声波的相速率来获取SEI的杨氏模量。

图4：基于AFM的SEI机械特点表征本领表示图：a) AFM-NT。b) 刮擦测试。c) 膜盘曲。d) SIEBIMM。e) 膜膨大测试。

三、提升SEI机械踏实性的计谋

为了提升固态电解质界面（SEI）的机械踏实性，猜度者们遴荐了多种计谋，主要不错分为两大类：原位（in situ）修饰和非原位（ex situ）修饰。

原位修饰SEI

电解质工程：通过优化电解质的构成，包括盐、溶剂和添加剂，来调遣SEI的构成和结构，从而影响其机械性能。举例，通过取舍具有高氧化踏实性的团聚物基体和锂盐，不错提升系统的氧化电位，从而增强SEI的踏实性。温度调遣：电板的运行温度不错影响SEI的结构和构成，进而影响其机械性能。在某些醚基电解质中，提升温度不错改善SEI的机械踏实性，但在某些碳酸酯基电解质中，高温可能会裁汰SEI的踏实性。构建东谈主工SEI层：通过在负极名义引入特定的化学物资，造成一层保护性的东谈主工SEI层，以提升其机械踏实性和电化学性能。

非原位修饰SEI

化学或电化学构建：在电板拼装前，通过化学反应或电化学护士在负极名义构建东谈主工SEI层，以增强其机械踏实性和化学踏实性。预锂化：通过预锂化护士，抵偿开动轮回中锂的亏蚀，同期造成含有有益组分的SEI，提升其机械强度和电化学踏实性。电化学抛光：通过电化学抛光本领，不错在金属名义造成超平滑的超薄SEI，具有刚-柔-刚的多层结构，提升SEI的机械踏实性。

图6：a) 在TO调遣电解液中造成的双层SEI的表示图，该SEI在锂千里积层经由中幸免裂纹。b) 在VEC基电解液中造成的精湛且坚固的SEI的表示图。c) 锂盐浓度对SEI模量影响的表示图。d) 在60℃下锂孕育的层状SEI纳米结构的表示图。

图7：a) 由RPC养殖的SEI造成的表示图。b) 由苯氧解放基Spiro-O8引导的双层保护膜的表示图。c) 预锂化对SiO1.3负极影响的表示图。d) 通过电化学抛光造成原子级平整金属名义和超平滑超薄SEI的表示图。

图8：SEI机械踏实性猜度的一些潜在见解。a) 通过力弧线分析SEI机械性能的争议。b) SEI里面应力散播的模拟。c) 快速灵验地开发断裂的SEI。

【追念与预测】

固态电解质界面（SEI）的机械踏实性已成为提升二次电板轮回寿命的一个垂危因素。自从原子力显微镜（AFM）被用来战胜SEI的战役刚度以来，越来越多的猜度者意志到SEI机械踏实性的垂危性。多样先进的表征本领被用来评估SEI的机械性能，何况建议了如电解质工程和东谈主工构建机械踏实的SEI等计谋来增强电板的轮回寿命。但是，关于SEI的机械踏实性仍然穷乏全面的默契。在这方面，本综述为将来猜度提供了几个可能的见解，以默契和进一步提升SEI的机械踏实性：

（1）战胜决定SEI机械踏实性的关键机械属性。

（2）通过粗浅模子SEI建树力弧线与SEI构成和结构之间的明确谈论。

（3）测量SEI沿厚度见解的机械属性并模拟SEI里面的应力散播。

（4）在液态电解质存在的情况下原位测量SEI的机械属性和行径。

（5）提升SEI的机械均匀性。

（6）快速灵验地开发断裂的SEI。

（7）为不同负极瞎想专用的电解质体系。

Jia-Lin Li, Ya-Nan Wang, Shu-Yu Sun, Zhao Zheng, Yao Gao, Peng Shi, Yan-Jie Zhao, Xing Li, Quan Li, Xue-Qiang Zhang, and Jia-Qi Huang, "Understanding and Regulating the Mechanical Stability of Solid Electrolyte Interphase in Batteries," Adv. Energy Mater. 2024, 2403845.

 DOI: 10.1002/aenm.202403845.

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